期刊编辑推荐：基于机器学习的合金催化剂表面吸附能预测

Posted 2021-04-27 蔻享学术

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Machine-Learning Adsorption on Binary Alloy Surfaces for Catalyst Screening

基于机器学习的合金催化剂表面吸附能预测

王泰然，李健聪，舒武

胡素磊，欧阳润海，李微雪*

DOI:10.1063/1674-0068/ cjcp2005077

研究背景

多相催化是现代化工产业的支柱，参与反应的物种在催化剂表面的吸附强弱则是催化研究中的核心。Sabatier原理指出：高效的催化剂要具备适中的化学吸附能力，既不能对反应物的吸附太弱，也不能对目标产物的吸附太强。而Brønsted-Evans-Polanyi (BEP)则建立了反应能垒与吸附能之间的线性关系。因此，计算或预测分子在固体表面的吸附能对理解反应机理和优化催化剂至关重要。

合金材料是一类重要的催化剂，相较于单金属催化剂，它具有组分、结构多样，可提供双功能位点，减少贵金属用量等优点，使得合金材料被广泛地用于催化剂设计。然而随着催化材料组分、结构复杂性的提升，使用密度泛函理论来大规模计算和筛选催化剂的成本大大升高，这已然成为催化研究中的主要难点之一，因此寻找一种更快速高效的方法迫在眉睫，机器学习技术则成为解决这一问题的有效手段。它是基于统计学习的方法，不需要依赖任何物理假设，通过分析现存数据并挖掘其中存在的规律，进而对未知的样本进行判断和预测。近年来，相关技术已被大量应用于催化研究中。许多工作都使用机器学习方法来建立吸附能的预测模型，但大多是从预测某一两种吸附物在纯金属表面上的吸附能开始，然后通过线性比例关系扩展到催化反应中的其他中间体，从而将这些预测应用于整个反应网络。本工作则并不借助线性比例关系，而直接针对各类吸附物种使用机器学习方法学习它们在大量二元合金表面上的吸附能，从而可以直接预测各种分子的吸附能。

内容简介

本工作利用了现存数据库中最大的吸附能数据集，其中包含48 种吸附物在2035种二元合金表面上、约90,000条吸附能数据，均是使用密度泛函理论计算得到的。我们首先考虑了不同机器学习算法的优势和特点，通过原子吸附能的预测效果评价了不同机器学习方法在本任务中的预测性能。实验表明随机森林可以取得最佳的预测能力，进一步通过将其与基于压缩感知的SISSO方法相结合，我们建立了新的机器学习训练框架，即先使用SISSO初步训练获得高维特征再使用随机森林方法建立模型。对于整个吸附能数据集，使用该方法可以快速准确地预测各种吸附物在大量合金表面、最稳定位点上的吸附能。尽管训练数据集涉及到各种不同的合金材料以及大量的吸附物种，模型所取得的检验均方根误差（RMSE）也仅有0.29 eV，远低于线性比例关系和其他传统的吸附能预测模型。由于模型中包含了四十多种常见的反应物分子和中间体，因而可以直接快速地预测这些吸附物在大量合金表面的吸附能，而不需要依赖线性比例关系以原子的吸附能来标度相关中间体的吸附能，从而扩展到整个催化反应网络中。最后以ORR和NRR两种重要的催化反应为例，我们使用建立的吸附能模型预测了重要中间体OH和NH物种在枚举的AB型合金表面上的吸附能，展现出机器学习方法在加快预测新催化剂开发上的优越性。

通讯作者

李微雪，中国科学技术大学教授（国家杰青，中国催化青年奖，“万人计划”领军人才）。从事多相催化的理论与计算研究，运用基于第一性原理的多尺度研究方法和人工智能算法，研究合成气选择性转化、催化反应晶相调控、纳米催化材料动态演化等，发表SCI文章百余篇，包括Science、Nature Catal、JACS、Angew Chem Int Ed.、PRL等。

【期刊】编辑推荐：基于机器学习的合金催化剂表面吸附能预测

Chinese Journal of Chemical Physics是中国物理学会主办，中国科学技术大学和中国科学院大连化学物理研究所协办，中国科协主管的化学物理类综合性英文学术期刊。本刊创刊于1988年，创刊名为“化学物理学报”，双月刊，2006年起改为全英文刊。本刊办刊宗旨为“面向国际化学和物理学前沿领域，及时报道化学和物理学各领域中创新科研成果和最新进展，学术成果”。报道和刊登国内外化学物理学科各领域创新性成果的“研究论文”、“研究快讯”及“前沿研究综述”。本刊严格按照国际选稿原则和编辑规范，注重原创性和快速性。本刊从2006年1月起至2012年12月，与英国物理学会出版集团（IOPP）合作。2013年至今与美国物理联合会（AIP）合作，由AIP代理海外出版发行。本刊从2002年起被SCI等国际检索系统收录。自2008年以来本刊的影响因子一直在稳定提升，具体情况详细见SCI IF。