Matter：神经网络辅助开发高熵合金催化剂：配体解耦和配位效应

Posted 2021-04-26 催化计

高熵合金（HEAs）是由许多元素组成的合金，每种元素都具有等摩尔比或其他显著比例。HEAs最初以其新颖的机械性能而闻名，但由于其大量的活性中心类型，以及良好的可调性，HEAs可有效用于催化析氢反应（HER）、析氧反应（OER）、氧还原反应（ORR）、和氨分解反应的高性能催化剂。

近日，加拿大多伦多大学Chandra Veer Singh报道了利用神经网络（NN）和密度泛函理论，研究配体效应（不同元素的空间排列）和配位效应（不同的晶面和缺陷）对HEAs催化性能的影响。

本文要点

要点1. 神经网络模型可以预测元素随机分布和具有 12 种独特配位环境的 IrPdPtRhRu HEA 催化剂上的 OH* 吸附能，这是一个关键的 ORR 描述符。而神经网络模型具有三个主要优点： 1) 精度高，其中，仅使用数据集的 50% ，测试集 MAE 和 RMSE 分别达到 0.09 eV 和 0.12 eV ； 2 ）通用性强，在双金属催化剂上也可获得类似的平均绝对误差（ MAE ）和均方根误差（ RMSE ）； 3 ）简单性，此模型仅需要 36 个参数，并且可以进一步简化为线性缩放模型。

要点2. 将模型预测与先前的实验文献进行比较，并证明与实验测得的ORR活性值基本一致。

要点3. 利用这一高保真神经网络模型，研究人员预测了许多构型配位组合，这些配位组合无法用DFT计算或在实验中测量。然后将配体和配位效应解耦，表明与先前的实验结果一致，更多的配位不足的位点更牢固地与OH*结合。在定量水平上，发现吸附能在近邻的总配位数（CN）中近似为线性。此外，NN模型还有助于反卷积对来自活动位点附近各个金属原子的吸附能的贡献，从而量化了来自元素同一性，CN和邻域邻近度的确切影响。同时可以将NN模型简化为简单的线性比例关系，但会损失一些精度。

研究结果具有极高的现实意义，为HEAs催化剂的合理设计提供了重要的启示。

Lu et al., Neural Network-Assisted Development of High-Entropy Alloy Catalysts: Decoupling Ligand and Co-ordination Effects, Matter (2020)

DOI：10.1016/j.matt.2020.07.029

https://doi.org/10.1016/j.matt.2020.07.029

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