黄勃龙教授AEM研究文章：利用自验证机器学习技术研究石墨炔双原子催化剂 Posted 2021-04-03 科学材料站
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原子催化剂是近些年的研究热点，随着材料尺度的不断降低，从理论上讲，金属催化剂以单原子的形式均匀分布在载体上是负载型金属催化剂的理想极限状态，能够实现最大的原子利用效率和均一独特的结构。
目前原子催化剂在已经在许多过渡金属元素中实现，并在不同的催化反应中体现出独特的催化活性和稳定性。然而单原子催化剂仅具有单一的反应活性位点，在电子结构和催化活性的调控上比较局限。
因此，从单原子向双原子催化剂的发展将丰富活性位点，实现多原子位点的协同作用，从而实现对催化剂电子结构，吸附强度，反应活性更加灵活的调控。
近日，来自香港理工大学的黄勃龙教授在中科院化学所李玉良院士与兰州大学严纯华院士 的指导下，在国际知名期刊Advanced Energy Materials 上发表题为“Self‐Validated Machine Learning Study of Graphdiyne‐Based Dual Atomic Catalyst” 的研究文章。
该研究文章在石墨炔衬底上利用理论计算与机器学习技术针对双原子催化剂探讨了所有过渡金属和稀土金属的双原子组合，并从电子结构与合成角度筛选出具有制备潜力的双原子催化剂。
相比于单原子催化剂，双原子催化剂的制备还需要面临不同金属原子之间的相互作用，从而可能导致催化剂结构的不稳定性，这也是为何目前双原子催化剂的制备仍然十分有限。因此，从热力学稳定性的角度出发，该研究工作首先利用理论计算对所有的双原子组合的形成能进行了计算。
研究发现随着原子序列的不断增大，过渡金属双原子催化剂的形成能会逐步整体增大，说明了该类双原子催化剂具有的制备难度。相比之下，当引入稀土金属之后，稀土金属与过渡金属双原子组合的形成能将明显降低，甚至具有较高的热力学稳定性，具备合成潜力。这种新颖的组合对于未来双原子催化剂的设计与制备提供了创新的思路，拓展了目前主要局限在过渡金属的原子催化剂。
在双原子催化剂的制备过程中，单原子催化剂和双原子催化剂之间将存在一定的竞争关系。因此，除了考虑双原子催化剂合成的热力学趋势，还需要与单原子催化剂和同质双原子催化剂的合成进行比较。通过比较发现，过渡金属双原子催化剂的形成能相较于两个独立单原子催化剂的更低，因此可以在合成中通过混合金属前驱体的形式制备双原子催化剂。
然而，针对已经稳定合成的单原子催化剂再进一步负载第二个金属原子将面临很大的能量势垒，仅有少部分金属元素可以利用该方法进行合成。相比于同样金属元素组成的同质双原子催化剂，过渡金属异质双原子催化剂的形成势垒更高，说明在合成该类催化剂过程中极有可能同时具有同质双原子催化剂。
相比之下，稀土-过渡金属异质双原子催化剂比一般同质双原子催化剂更有利于形成，说明f-d轨道之间的相互作用能够有效稳定双原子催化剂，具有很大的合成潜力。
电子结构是衡量原子催化剂的反应活性的关键因素，其中d-band中心位置是最常见的一个指标，而稀土金属的f-band则很少被考虑。对于过渡金属，其d-band中心位置随着d轨道电子数增加而不断远离费米能级，从而降低了其电子转移能力和反应活性。因此，过渡金属双原子催化剂的d-band中心位置变化趋势并未有明显的变化，只有部分催化剂具有较高的d-band中心位置和催化活性。
相比之下，稀土-过渡金属异质双原子催化剂的d-band中心位置受到稀土金属f-band的影响，能够将电子从d轨道向f轨道进行转移，从而有效提高d-band中心位置，增强催化剂反应活性。因此，稀土-过渡金属异质双原子催化剂不仅在合成上具有发展潜力，在反应活性上也能够实现电子的快速转移，从而有效地完成催化过程。
机器学习已经成为未来材料研究与发展的重要工具，能够有效地与理论计算相结合验证我们的理论模型并在未来预测出更多的新颖催化剂材料。在该研究中，通过高斯过程回归算法对990个双原子催化剂的形成能与电子结构进行了预测。研究发现，基本的物化参数是决定实现热力学稳定性准确预测的关键参数。
相比之下，电子结构的学习则具备更大的难度，仅依靠材料结构的物化参数不能够实现准确的预测，说明金属原子轨道之间的相互作用是决定电子结构的关键，在未来需要进一步的深入研究。该研究工作利用理论计算与机器学习的强强联合实现了双原子催化剂的灵活设计与有效预测，为未来双原子催化剂的发展提供了重要的思路与理论参考。
Self‐Validated Machine Learning Study of Graphdiyne‐Based Dual Atomic Catalyst
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/aenm.202003796
黄勃龙教授2007年毕业于北京大学物理系，同年前往剑桥大学从事材料理论研究，并于2012年获得博士学位。2012-2015年，黄勃龙教授于北京大学跟随严纯华院士并在其指导下开展博士后研究, 后赴香港城市大学和香港理工大学继续博士后的相关研究，并于2015年入职香港理工大学担任助理教授至今。黄勃龙教授在纳米材料、能源材料、固体功能材料和稀土材料的电子态研究，以及在能源材料纳米表界面、多尺度下的能源转换应用等方向做出了突出成果。目前共发表SCI论文170篇，其中以第一作者/共同第一作者/通讯作者身份发表论文共127篇，H-index为33，文章引用次数超过4200次, 包括Nature，Science，Chem. Soc. Rev.，Energy Environ. Sci.，J. Am. Chem. Soc., Nat. Commun.，Adv. Mater.，Adv. Energy Mater.，Angew. Chem. Int. Ed.等国内外顶级杂志，并多次被选为封面推荐文章。黄勃龙教授与国内外前沿课题组均保持紧密的合作发表过许多高影响力的文章包括Nature，Science等。
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